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基于液-液界面張力（γL–L）的界面調(diào)控非均相微乳電解液設(shè)計(jì)新策略
來源：華中科技大學(xué) 瀏覽 101 次 發(fā)布時(shí)間:2025-08-19
2025年7月16日，華中科技大學(xué)等機(jī)構(gòu)的科研人員在Nature期刊上發(fā)表了關(guān)于微乳液電解質(zhì)設(shè)計(jì)策略的研究論文，該策略能夠?yàn)殡姵氐恼?fù)極同時(shí)生成富A氟界面相，無需通過鋰離子溶劑化調(diào)控。
鋰金屬負(fù)極與高鎳正極的組合被認(rèn)為有望突破500 Wh kg-1的能量密度閾值。要實(shí)現(xiàn)高能量密度，能夠穩(wěn)定正負(fù)極界面相的電解質(zhì)對于確保電池安全和長期循環(huán)至關(guān)重要。盡管陰離子衍生的無機(jī)界面在鋰側(cè)已取得顯著成功，但開發(fā)同時(shí)保護(hù)兩個(gè)電極的內(nèi)在策略仍是關(guān)鍵挑戰(zhàn)。
鋰金屬電池被視為最具潛力但又最具挑戰(zhàn)的下一代電池體系，但活性極高被譽(yù)為“圣杯”的金屬鋰負(fù)極和高鎳三元等高電壓正極兩側(cè)的電極界面均不穩(wěn)定，極易導(dǎo)致嚴(yán)重的副反應(yīng)，這不僅縮短電池使用壽命，且?guī)戆踩[患。電解液作為連接電池正負(fù)極的關(guān)鍵組分，其優(yōu)化設(shè)計(jì)對打破上述“三高”瓶頸至關(guān)重要。目前通常采用的調(diào)整鋰鹽/溶劑配比或引入功能添加劑等策略，對形成穩(wěn)定的固態(tài)電解質(zhì)界面膜（SEI）從而提升負(fù)極界面穩(wěn)定性成效顯著，但對高電壓正極界面膜（CEI）的優(yōu)化效果不佳（圖1a）。這是因?yàn)槌潆娺^程中在電場和濃度場梯度作用下，陰離子隨鋰離子向負(fù)極遷移，導(dǎo)致正極側(cè)缺乏有效的成膜組分，難以形成穩(wěn)定的CEI，最終影響電池的整體界面穩(wěn)定性。
為突破這一瓶頸，團(tuán)隊(duì)提出基于液-液界面張力（γL–L）的界面調(diào)控新策略，發(fā)明了一類新型的非均相微乳電解液，成功將溶解性較差的功能性溶劑組分引入至電解液體系。通過分子設(shè)計(jì)，使全氟溶劑與局部氟化兩親性溶劑通過分子間作用力絡(luò)合形成微乳膠團(tuán)（50~120 nm），將氟化相均勻穩(wěn)定地分散于電解液連續(xù)相中，進(jìn)一步利用γL–L驅(qū)動(dòng)力使這些功能組分遷移，同步富集于正負(fù)極界面，構(gòu)建梯度分布的氟化界面溶劑化層（圖1b）。這種不依賴電場方向和濃度梯度的界面結(jié)構(gòu)構(gòu)建方式，有效解耦了溶劑化結(jié)構(gòu)和界面保護(hù)機(jī)制，減弱了高活性溶劑與電極的接觸，顯著抑制了界面副反應(yīng)，實(shí)現(xiàn)了對正負(fù)極界面協(xié)同的動(dòng)態(tài)保護(hù)。研究表明，采用該策略研制的安時(shí)級Li||NCM811軟包電池呈現(xiàn)出非常優(yōu)異的性能：能量密度高達(dá)547/531 Wh kg-1，循環(huán)155/189次后容量保持率仍達(dá)79%/81%（圖1c），為目前行業(yè)領(lǐng)先水平；同時(shí)抑制了電池在循環(huán)過程中的產(chǎn)氣，針刺無壓降不起火，突破了高比能電池安全性差的瓶頸。
該研究提出的界面張力驅(qū)動(dòng)的“微乳電解液”策略，不僅突破了傳統(tǒng)電解液組分設(shè)計(jì)的限制，而且通過物理場驅(qū)動(dòng)機(jī)制實(shí)現(xiàn)了高電壓條件下正負(fù)極界面的動(dòng)態(tài)協(xié)同穩(wěn)定，為實(shí)現(xiàn)電池高能量密度、高穩(wěn)定和高安全提供了新的解決方案。
圖1（a）、（b）Li+在充電過程的傳輸行為及正負(fù)極界面演化示意圖，對應(yīng)Li+溶劑化策略（a）和微乳電解液策略（b）；（c）Li||NCM811軟包電池在微乳電解液中的循環(huán)性能；（d）電池的電壓-容量曲線；（e）本文與報(bào)道的電池性能對比；（f）電池在循環(huán)前后的厚度變化
該論文由華中科技大學(xué)為第一完成單位和牽頭單位，聯(lián)合浙江大學(xué)、上?？臻g電源研究所、鄭州大學(xué)、武漢大學(xué)、清華大學(xué)共同完成。黃云輝和袁利霞，以及浙江大學(xué)陸俊教授為共同通訊作者，材料學(xué)院博士生紀(jì)海錦和向經(jīng)緯、上?？臻g電源研究所李永研究員、浙江大學(xué)博士后鄭夢婷為共同第一作者。黃云輝領(lǐng)銜的動(dòng)力與儲能電池團(tuán)隊(duì)長期致力于高比能高安全鋰電池領(lǐng)域的研究，該工作從提出到完成歷時(shí)5年，這也是該團(tuán)隊(duì)繼與同濟(jì)大學(xué)等合作提出金屬鋰負(fù)極疲勞失效新機(jī)制（Science,2025,388,311-316），時(shí)隔3個(gè)月后發(fā)表的又一重要成果。