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氣固界面零吸附條件下固體表面張力與界面吸附量、團簇演變的關(guān)系

來源:化學(xué)學(xué)報 瀏覽 137 次 發(fā)布時間:2025-06-09

氣固界面吸附是氣體分子在固體表面的相對聚集過程,它是一個典型的表面?zhèn)鳠醾髻|(zhì)過程,也是表面科學(xué)中一個重要的研究課題。氣固界面吸附是一種常見的自然現(xiàn)象,在許多工程技術(shù)領(lǐng)域中大量存在,特別在材料的性能測試、廢水處理、生物醫(yī)學(xué)以及儲能技術(shù)等方面有著廣泛的應(yīng)用。對于平衡態(tài)下界面吸附特性的研究,第一步往往是確定吸附等溫線,然后再結(jié)合吸附理論模型分析吸附過程的本質(zhì)。1916年,Langmuir基于每個吸附單元只能吸附單個分子的假設(shè)提出了著名的Langmuir等溫吸附方程,雖然該模型計算得到的吸附等溫線末端總是趨于水平,與后來大量實驗結(jié)果相悖,但Langmuir等溫方程的提出為氣固界面吸附特性理論研究的蓬勃發(fā)展奠定了基礎(chǔ)。之后,不同學(xué)者分別基于理論分析、數(shù)值模擬及經(jīng)驗關(guān)聯(lián)式等提出了多種等溫吸附模型,出現(xiàn)了如BET、FHH、AD等一系列經(jīng)典的多層吸附模型,被廣泛應(yīng)用于吸附機理推斷、吸附劑比表面積的測定以及吸附性能評價等。但這些理論在吸附量的預(yù)測上并不十分成功,例如,大量實驗結(jié)果表明BET理論僅在低壓比區(qū)有效,在高壓比區(qū),BET理論預(yù)測量遠大于實驗測量的吸附量。FHH與AD理論在低壓區(qū)和實驗結(jié)果有明顯的差異,主要適用于較高壓力下的吸附預(yù)測。之后,研究人員提出了一系列修正模型,如Redlich-Peterson、Toth等,這些模型成功應(yīng)用于平衡態(tài)下不同壓比范圍內(nèi)的吸附量預(yù)測。


另一方面,對于非平衡過程,在一定的過冷度下氣固界面將發(fā)生吸附相變,形成液膜潤濕界面。已有大部分研究都將關(guān)注點放在了一定過冷度下飽和蒸氣在固體表面的凝結(jié)成核及其調(diào)控,而吸附相變形成機制及相關(guān)理論模型卻較少涉及。Schlangen等從Gibbs方程出發(fā)推導(dǎo)了蒸氣吸附和潤濕之間的熱力學(xué)關(guān)系,分析了完全潤濕及非完全潤濕的熱力學(xué)條件,得到了不同潤濕過程中表面張力與界面吸附量之間的耦合關(guān)系。Kaplan等指出不同的吸附特性將改變界面的潤濕過程,從熱力學(xué)角度解釋了吸附的基本特征,并給出了不同溫度下的潤濕轉(zhuǎn)變條件。Laaksonen等結(jié)合FHH吸附方程和Kelvin方程,提出一種新的非均相成核理論,得到了三種不同的成核機制,即團簇成核、聚結(jié)成核和均勻膜成核。Wang等研究了納米顆粒表面曲率和潤濕性對水蒸氣凝結(jié)的影響,分別探討了凝結(jié)成核的兩個階段,結(jié)果指出,水分子團簇的形成可顯著提升成核率,粒子表面曲率和潤濕性對團簇的生長有著促進作用,但團簇的合并將降低成核率。


目前,已有研究中缺乏從吸附到相變整個過程中界面演化特性的系統(tǒng)研究。無論是經(jīng)典的BET方程還是修正的AD方程,都不適用于分析吸附相變過程,當(dāng)吸附平衡壓力接近飽和壓力時,上述理論計算所得吸附量總是趨于無窮大,在過飽和狀態(tài)下,界面吸附量為負(fù),顯然,這是不符合物理規(guī)律的。2007年,Ward等首次提出了Zeta等溫吸附理論,該模型從統(tǒng)計熱力學(xué)角度出發(fā),提出了吸附質(zhì)以團簇形式被吸附在固體表面的基本吸附模式。同時,Wongkoblap等利用Monte Carlo模擬,從微觀角度展示了水分子以分子團簇形式吸附在碳表面。Laaksonen綜合分子吸附團簇模型,理論預(yù)測了過飽和條件下水分子吸附團簇在固體表面冷凝成核特性,模型預(yù)測結(jié)果與經(jīng)典非均相成核理論結(jié)果吻合很好,然而,Laaksonen并未對冷凝成核前的吸附及團簇演化過程進行闡述。之后,大量的實驗研究和數(shù)值模擬證實了Zeta吸附理論的有效性。為了進一步深入研究氣固界面吸附相變過程及其物理機制,本文采用實驗測量和理論分析相結(jié)合的方法,分析了氣固界面吸附特性,明確了吸附層內(nèi)團簇分布及其演化規(guī)律,探討了界面吸附相變發(fā)生條件及其物理機制。


1實驗材料和方法


實驗中吸附質(zhì)為水蒸氣,吸附劑分別采用納米級別二氧化硅及石墨(由徐州捷創(chuàng)新材料科技有限公司提供)。二氧化硅粒徑為20 nm,比表面積為(100±25)m2/g,純度為99.80%,自由水含量小于3%;石墨粉粒徑大小為40 nm,比表面積為(90±10)m2/g,純度為99.95%,自由水含量小于0.2%。吸附測試采用美國Quantachrome公司的Vstar型全自動蒸汽吸附儀進行吸附性能測試。


實驗開始前對吸附劑進行預(yù)處理,將60~80 mg吸附劑樣品分別置于真空干燥箱進行預(yù)熱與除濕,干燥箱每分鐘升溫2 K,升溫至573 K并維持6 h。之后,設(shè)置吸附平衡溫度為298 K(精度為0.01 K),開始吸附實驗測試。實驗過程中當(dāng)樣品腔內(nèi)壓力變化小于±0.11%Psat(飽和壓力)時,則認(rèn)為達到吸附平衡,記錄數(shù)據(jù),之后通過逐漸升高吸附壓力,獲取不同壓力下吸附量數(shù)據(jù),然后不斷降低壓力,以此獲得脫附量。實驗壓比xV變化范圍為0.05~0.9,其中xV=PV/Psat,PV為蒸汽壓力。


2實驗結(jié)果與討論


由Gibbs方程可知,氣固界面張力γSV與吸附量滿足:

結(jié)合式(1)~式(3)可得:


由團簇分布可知,石墨和二氧化硅的潤濕壓比分別為1.20和1.14。對于吸附質(zhì)水蒸氣,氣液界面張力γLV為0.0724 J/m2,因此,由式(4)計算得到的石墨和二氧化硅表面張力分別為0.086 J/m2和0.342 J/m2,與文獻中所報道石墨的表面張力值吻合較好,誤差為2.4%。將已得到的γS0值代入式(2),可繪制氣固界面張力γSV隨壓比的變化曲線,如圖1所示,隨著界面吸附量的逐漸增加,界面能逐漸減小,氣固界面張力不斷降低,直至形成固液界面。

圖1氣固界面張力隨壓比變化規(guī)律

圖2不同壓比下界面張力變化率隨壓比變化情況


3結(jié)論


采用實驗測量和理論分析相結(jié)合的方法,研究了水蒸氣在石墨及二氧化硅表面的吸附特性,分析了氣固界面的吸附行為及團簇演變規(guī)律,獲取了零吸附條件下固體表面張力,確定了吸附相變及潤濕發(fā)生條件,具體結(jié)論如下。


(1)Zeta吸附模型理論預(yù)測值不存在奇異點問題,且在整個吸附壓力區(qū)間理論預(yù)測和實驗測量結(jié)果吻合很好。明確了氣體分子以團簇形式吸附在固體表面,吸附開始瞬間,零吸附單元數(shù)量迅速下降,單分子團簇數(shù)量增加。低壓比區(qū)小分子團簇占據(jù)主導(dǎo)地位,隨著壓比的增加,含不同分子數(shù)的團簇逐漸增多,界面吸附量及氣固界面張力變化率逐漸減緩。


(2)當(dāng)壓比趨于1/α?xí)r,吸附量陡增,吸附量變化率增加至最大值,此時界面各種類型團簇出現(xiàn)概率相等,團簇類型最多,吸附層內(nèi)混亂度最大,吸附熵達到極值,界面吸附發(fā)生一階相變。隨著壓比的進一步增加,小分子團簇逐漸減少,性質(zhì)均一的大分子團簇占據(jù)主導(dǎo)地位,形成類液膜。


(3)確定了零吸附條件下二氧化硅和石墨的表面張力分別為0.086 J/m2和0.342 J/m2。隨著吸附量的增加,氣固界面能減小,界面張力隨之減小。在潤濕壓比條件下,界面張力變化率達到極值。由于氫鍵的作用,使得二氧化硅-水界面吸附量及界面張力變化率遠大于石墨。


符號說明


aζ——單位面積上含有ζ個分子的團簇數(shù)量,μmol/m2


c——Zeta等溫常數(shù)


kB——Boltzmann常數(shù)


M——單位面積吸附單元數(shù)


nSV——吸附量,μmol/m2


P——壓力,Pa


qζ——含有ζ個分子團簇的配分函數(shù)


T——溫度,K


xV——壓比


α——Zeta等溫常數(shù)


γ——表面張力,mJ/m2


ζ——團簇含分子數(shù)量


μ——化學(xué)勢


Ω——配分函數(shù)


上角標(biāo)


LV——氣液界面


S——固面


SV——氣固界面


S0——零吸附下的固體界面


V——氣相


下角標(biāo)


m——團簇含有的最大分子數(shù)量


w——潤濕條件


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