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溫度及壓強對CO2-NaCl鹽水系統(tǒng)界面張力的影響(一)
來源:化工學(xué)報 瀏覽 223 次 發(fā)布時間:2025-05-13
在超臨界態(tài)CO2封存于深部鹽水層過程中,溫度、壓強等控制條件是影響封存效率和封存量的重要因素。應(yīng)用分子動力學(xué)模擬的方法對343~373 K和6~35 MPa范圍內(nèi)的CO2-NaCl鹽水系統(tǒng)進行了界面張力(IFT)及界面特性的研究,分析了IFT隨溫度及壓強的變化關(guān)系,并觀測到了壓力平衡點pplateau;從分子尺度(物質(zhì)密度、界面過余量、界面水合物密度)分析了IFT隨壓強、溫度的變化,以及pplateau產(chǎn)生的原因。結(jié)果表明,pplateau前壓強升高或溫度降低將導(dǎo)致CO2密度升高,IFT下降,而pplateau后IFT趨于穩(wěn)定且受溫度影響較??;CO2的界面過余量及界面處水合物數(shù)量隨壓強及溫度變化,與IFT的變化相反;高壓下界面水合物密度的飽和現(xiàn)象可能是pplateau產(chǎn)生的重要原因。
引言
深部鹽水層CO2地質(zhì)封存所需的注射能耗及最大地質(zhì)埋存深度與CO2-鹽水之間的界面張力(interfacial tension,IFT)直接相關(guān),并受溫度和壓強的制約。開展溫度、壓強對CO2-鹽水間界面張力的影響研究,不僅可以分析IFT隨溫度、壓強等控制參數(shù)的變化規(guī)律,還能闡述溫度、壓強對IFT產(chǎn)生影響的內(nèi)在機理進而對指導(dǎo)不同環(huán)境條件(溫度、壓強)下的CO2地質(zhì)封存設(shè)計,提高注射安全性及存儲容量具有重大意義。
目前實驗已測定相關(guān)儲層條件下CO2-水和CO2-鹽水系統(tǒng)的IFT值,并觀測到IFT在定溫條件下會隨著壓強升高而降低,并在壓力平衡點pplateau之后趨于穩(wěn)定值。實驗還發(fā)現(xiàn)pplateau的大小與鹽的種類及鹽度無明顯聯(lián)系,僅隨溫度升高而上升。Chalbaud等將pplateau的存在歸因于CO2溶解度的影響,但尚未展開深入分析。
分子動力學(xué)模擬(molecular dynamics simulation,MD模擬)可以研究多相界面系統(tǒng)的微觀特性,目前該方法已成功模擬了CO2-水及CO2-鹽水系統(tǒng),可獲得與實驗一致的IFT值,并能觀測界面的微觀現(xiàn)象,是一種有效的研究手段。
本文應(yīng)用MD模擬方法,對343~373 K和6~35 MPa范圍內(nèi)的CO2-NaCl系統(tǒng)進行計算,分析了體相及界面各物質(zhì)性質(zhì)隨環(huán)境條件的變化規(guī)律,包括CO2的密度、CO2的界面過余量、界面處CO2水合物數(shù)量等,探討了IFT對溫度及壓強依賴關(guān)系的物理機理,尤其對pplateau現(xiàn)象的產(chǎn)生原因進行了分析,可為IFT的控制和預(yù)測提供理論依據(jù)。
1研究對象及方法
1.1對象及模型
本文根據(jù)Chalbaud等對CO2-NaCl系統(tǒng)大范圍溫度及壓強下的IFT實驗研究結(jié)果,選擇了溫度及壓強范圍為343~373 K和6~35 MPa的CO2-NaCl系統(tǒng)為研究對象。具體工況參數(shù)列于表1。
表1 CO2-NaCl系統(tǒng)的溫度和壓強條件
在計算過程中,綜合考慮了系統(tǒng)內(nèi)分子間非鍵結(jié)作用力(范德華力、庫倫靜電力)及分子內(nèi)鍵結(jié)作用力(鍵拉伸和鍵彎曲)。分別采用Lennard-Jones勢能函數(shù)模擬范德華力,庫侖定律模擬庫侖靜電力,具體分子間勢能函數(shù)如式(1)所示
其中,rij為原子i與j之間的距離;εij為勢能阱的深度,εij(εiiεjj)1/2;σij為兩體互相作用的勢能為零時的距離,σij(σiiσjj)1/2;ε0為真空介電常數(shù);qi及qj為原子i與j所帶電荷量。其中采用PME技術(shù)模擬分子間長程庫侖作用力,范德華作用截距設(shè)定為0.9 nm。此外,本文采用諧波勢能函數(shù)模擬鍵拉伸和鍵角彎曲等分子內(nèi)鍵結(jié)作用力。
圖1 CO2-NaCl系統(tǒng)平衡狀態(tài)
本文計算中,水分子選擇柔性F3C模型,CO2選擇柔性EPM2模型,鹽離子采用Chandrasekhar等開發(fā)的模型。應(yīng)用MD軟件Gromacs4.5并采用周期性邊界條件進行計算,所建立的橫截面4 nm×4 nm的計算域示于圖1。計算域中間區(qū)域為鹽水,包括4323個水分子、147個Na+和147個Cl-,對應(yīng)鹽度為1.89 mol·L-1,兩側(cè)分別為732個CO2分子。利用Berendsen方法來實現(xiàn)溫度和壓強的設(shè)定。由于系統(tǒng)在NPzT系綜下20 ns達平衡態(tài),故模擬時間運行30 ns,選取最后5 ns為有效數(shù)據(jù)進行分析。